近日,趙文波教授課題組在SO2捕集方面的最新研究成果“Entropy enthalpy compensation in the SO2absorption reaction and the optimal capture temperature range with amine alkyl siloxane as absorbent”在化工領(lǐng)域國際Top學(xué)術(shù)期刊Separation and Purification Technology上發(fā)表。論文的第一作者為我院2020級碩士研究生王凱,通訊作者為趙文波教授,通訊單位為昆明理工大學(xué)化學(xué)工程學(xué)院。

SO2是一種嚴(yán)重危害人們身體健康和生態(tài)環(huán)境的空氣污染物,其排放的控制和處理技術(shù)越來越受到關(guān)注。目前工業(yè)中以石灰石-石膏法、醇胺法脫硫技術(shù)應(yīng)用最多,但存在產(chǎn)生固廢、吸收劑易揮發(fā)和解吸能耗大的缺點。利用離子液體(ILSs)和低共熔溶劑(DESs)脫硫可以解決SO2捕集過程中吸收劑揮發(fā)的問題,但這兩類吸收劑粘度較大,實際應(yīng)用受限。
在此背景下,趙文波教授課題組根據(jù)有機硅化合物結(jié)構(gòu)可調(diào)的特點,設(shè)計了一系列用于吸收SO2的胺基硅氧烷。其中含有苯基的二丁基-(1,1,1-三甲基-3,3-二苯基二硅氧基甲基)-胺(DTMBA),由于分子中苯環(huán)引入的π-π作用,其熱穩(wěn)定性與離子液體和低共熔溶劑相當(dāng),同時兼具較低的粘度。胺基硅氧烷的反應(yīng)焓變和熵變比ILs反應(yīng)焓變和熵變更負(fù)。此外,胺基硅氧烷的焓變和熵變與文獻(xiàn)報道的吸收劑對比,發(fā)現(xiàn)了熵焓互補現(xiàn)象,獲得了相關(guān)方程

,其中371K稱為等動力學(xué)溫度。在此基礎(chǔ)上,根據(jù)最優(yōu)化函數(shù)max((n1-n2)×(-(n1-n2)/(T1-T2)),發(fā)現(xiàn)隨著反應(yīng)熵變的減小,最吸收和解吸溫差先增大后減小;SO2循環(huán)吸收量逐漸增大到0.79 mol/mol時基本不再改變。在吸收壓力為0.002 bar,解吸壓力為1 bar的條件下,若要滿足循環(huán)吸收量達(dá)到0.79 mol/mol,熵變值最大應(yīng)為-201 J·mol-1·K-1。上述研究成果可為新型可實用SO2吸收劑的開發(fā)提供理論與技術(shù)參考。

以上研究工作得到了國家自然科學(xué)基金(22278198, 22068016, 21666011)以及云南省“興滇英才支持計劃”青年人才專項的資助。
論文鏈接:https://doi.org/10.1016/j.seppur.2022.122581