氨(NH3)是農(nóng)業(yè)和工業(yè)生產(chǎn)中的重要化工原料。目前,氨的合成仍依賴于高溫(400-600℃)和高壓(20-40 MPa)的Haber-Bosch工藝,該工藝合成氨不僅消耗了全球1%的能源,而且產(chǎn)生大量的二氧化碳。可再生能源驅動的電化學N2還原反應(NRR)為環(huán)境條件下氨的合成提供了一條綠色、可持續(xù)的途徑。由于穩(wěn)定的氮-氮三鍵和競爭析氫反應(HER)的存在,該過程具有高反應能壘和低選擇性的缺點。近年來,對H中間體吸附相對較弱的非金屬材料被認為是NRR的高選擇性電催化劑。黑磷(BP)納米片作為一種新興的二維非金屬材料,在電催化NRR中具有潛在的應用前景。

磷化工團隊通過低溫電化學的方法制備出表面含有少量含氧官能團的零維黑磷量子點(BPQDs),將獲得的BPQDs進一步與二維的Ti3C2納米片經(jīng)過超聲復合,使二者在界面形成耦合效應從而提高催化活性,研究結果表明:(1)BPQDs與Ti3C2復合后形成了P?O?Ti鍵,P?O?Ti鍵的形成提高了BPQDs的電導率和穩(wěn)定性。(2)電化學測試結果表明,BPQDs/Ti3C2具有較好的電催化性能,在常溫常壓下,電催化合成氨的產(chǎn)率達到51.6 μg h–1mg–1cat.,法拉第效率高達16.1%。(3)循環(huán)穩(wěn)定性測試表明,BPQDs/Ti3C2具有較好的穩(wěn)定性,這是由于BPQDs與Ti3C2復合后形成了P?O?Ti鍵,提高了BPQDs的電導率和穩(wěn)定性。
相關成果以“Covalent Immobilization of Black Phosphorus Quantum Dots on MXene for Enhanced Electrocatalytic Nitrogen Reduction”為題發(fā)表在國際化工三大期刊Industrial & Engineering Chemistry Research上。論文的第一作者為我院2017級博士研究生何路東。該研究工作得到了國家自然科學基金、云南省磷化工節(jié)能與新材料重點實驗室等項目和平臺的資助。