利用深部煤層封存富氧燃煤煙氣，既能夠?qū)崿F(xiàn)NOx、SO2和CO2的穩(wěn)定地質(zhì)存儲(chǔ)，減少富氧燃煤工藝脫硫和脫硝成本，又具有提高煤層氣采收率的潛力，一定程度上抵償煙氣封存成本。實(shí)際煤層多含有水，其顯著影響煤層內(nèi)部流體的吸附、擴(kuò)散和流動(dòng)行為，進(jìn)而影響富氧燃煤煙氣地質(zhì)封存的實(shí)施效果。目前，涉及含水煤層條件下的富氧燃煤煙氣地質(zhì)封存研究較少。化學(xué)工程學(xué)院張登峰教授課題組先前已探究了富氧燃煤煙氣關(guān)鍵組分一氧化二氮（N2O）于干燥煤樣體上的吸附和解吸行為。基于上述工作，本研究將水分對(duì)流體吸附和解吸的影響納入考察范圍，具體探究水分對(duì)煤層封存N2O的影響。
該研究以不同變質(zhì)程度煤為研究對(duì)象，通過(guò)比較干燥和平衡水煤樣上的N2O吸附靜力學(xué)和吸附動(dòng)力學(xué)行為，探究了水分對(duì)N2O吸附/解吸過(guò)程的影響。研究表明：（1）Sips模型和雙孔隙模型分別能夠較好地預(yù)測(cè)N2O在平衡水煤樣上的吸附靜力學(xué)和動(dòng)力學(xué)行為。實(shí)驗(yàn)結(jié)果和模型擬合結(jié)果均表明水分會(huì)顯著削弱N2O在煤基質(zhì)內(nèi)部的吸附和擴(kuò)散。上述結(jié)果歸因于煤中原位水分與N2O分子在相同吸附位點(diǎn)（例如-COOH）存在競(jìng)爭(zhēng)吸附，進(jìn)而減少N2O吸附量。同時(shí)，水分會(huì)占據(jù)煤的孔隙通道并誘導(dǎo)煤基質(zhì)溶脹，導(dǎo)致N2O在煤中的吸附擴(kuò)散速率降低。（2）通過(guò)分析煤中N2O吸附/解吸滯后回環(huán)，證實(shí)水分同時(shí)削弱了N2O在煤中的物理吸附和化學(xué)吸附，即水分促進(jìn)了吡啶氮、吡咯氮/吡啶酮氮、季氮和氧化態(tài)氮之間的相互轉(zhuǎn)化。該研究闡明了富氧燃煤煙氣地質(zhì)封存需充分考慮煤層中原生水的影響，不僅有利于探明水分對(duì)煤基質(zhì)封存流體的作用機(jī)理，也有利于推進(jìn)富氧燃煤煙氣地質(zhì)封存的實(shí)際研發(fā)工作。
相關(guān)成果以“Influence of Water on Nitrous Oxide Adsorption and Desorption on Coals”為題發(fā)表于國(guó)際化工三大期刊Industrial & Engineering Chemistry Research上。論文的第一作者為我院2018級(jí)碩士研究生柳仕林，通訊作者為張登峰教授，通訊單位為昆明理工大學(xué)化學(xué)工程學(xué)院。該研究工作獲得國(guó)家自然科學(xué)基金（41762013、U19B6003），中國(guó)石化頁(yè)巖油氣勘探開發(fā)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室開放基金（G5800-20-ZSKFZY008）以及“十三五”國(guó)家科技重大專項(xiàng)（2016ZX05061）的資助。
論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.iecr.0c06264
