近日，化學(xué)工程學(xué)院先進(jìn)環(huán)境功能材料創(chuàng)新團(tuán)隊(duì)關(guān)于甲烷/二氧化碳重整反應(yīng)中抗硫中毒催化劑設(shè)計(jì)的最新研究成果“Sulfur-Accelerated Ceria Catalyst for Efficient CH₄/CO₂ Reforming: Unraveling the Special Role of Redox Functions and Its Reaction Mechanism”在美國(guó)化學(xué)會(huì)催化領(lǐng)域旗艦期刊《ACS Catalysis》發(fā)表。論文第一作者是我院何德東副教授，通訊作者為羅永明教授和嚴(yán)俊凱工程師，通訊單位為昆明理工大學(xué)化學(xué)工程學(xué)院。

CO₂和CH₄是造成溫室效應(yīng)的主要貢獻(xiàn)者，CH₄干重整反應(yīng)不僅解決CO₂過(guò)度排放問(wèn)題，還為高附加值化學(xué)品（如合成氣）的合成提供原料，具有重要研究意義與應(yīng)用前景。 當(dāng)下CH₄多來(lái)源于酸性天然氣、沼氣和焦?fàn)t煤氣等，這些原料氣中通常伴隨著H₂S、COS和CS₂等含硫污染物，引發(fā)催化劑嚴(yán)重硫中毒失活。H₂S作為最強(qiáng)的工業(yè)催化劑失活劑，ppb級(jí)別就易引發(fā)催化劑硫中毒，該問(wèn)題也是阻礙相關(guān)反應(yīng)在工業(yè)中廣泛應(yīng)用的重要因素。基于此，設(shè)計(jì)抗硫、高效、耐用的重整催化劑具有重要的研究意義。

羅永明教授團(tuán)隊(duì)開(kāi)發(fā)了一種硫加速的CeO₂催化劑用于H₂S氣氛下CH₄干重整反應(yīng)，結(jié)果發(fā)現(xiàn)H₂S的存在并沒(méi)有導(dǎo)致CeO₂催化劑失活，反而還促進(jìn)了該反應(yīng)進(jìn)行。在此基礎(chǔ)上，團(tuán)隊(duì)利用相關(guān)原位表征技術(shù)（In-situ XPS、In-situ DRIFTS）并結(jié)合DFT第一性原理計(jì)算等手段，揭示H₂S促進(jìn)作用主要是由于其與CeO₂之間發(fā)生高效氧化還原反應(yīng)加速了晶格間氧遷移，形成更多的氧空位及Lewis酸性位點(diǎn)，二者協(xié)同作用促進(jìn)了CH₄和CO₂的活化。研究成果不僅解決了干重整反應(yīng)中催化劑硫中毒問(wèn)題，同時(shí)也為高性能抗硫催化劑的研發(fā)提供理論指導(dǎo)。

研究工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金，昆明理工大學(xué)“雙一流”科技專項(xiàng)，云南省基礎(chǔ)研究基金等項(xiàng)目以及云南省創(chuàng)新團(tuán)隊(duì)、省高校重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室等平臺(tái)的資助。

論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.3c00752