
可充電電池在可再生能源的轉(zhuǎn)化和高效利用,實(shí)現(xiàn)人類社會(huì)的碳中和目標(biāo)中發(fā)揮著重要作用。然而,由于商用電解液體系固有的熱不穩(wěn)定性,使其泄漏、燃燒甚至爆炸等安全事故屢見不鮮。固態(tài)聚合物電解質(zhì)(solid polymer electrolytes, SPEs)被認(rèn)為是解決安全隱患的理想方案。但是,SPEs極低的室溫離子傳導(dǎo)率(< 10-6 S·cm-1)和有限的界面相容性,阻礙了其商業(yè)化應(yīng)用進(jìn)程。相比之下,凝膠聚合物電解質(zhì)(gel polymer electrolytes, GPEs)兼具液態(tài)和固態(tài)電解質(zhì)優(yōu)點(diǎn),使其成為現(xiàn)行電解質(zhì)體系可行的替代方案之一。

在此背景下,昆明理工大學(xué)化學(xué)工程學(xué)院磷化工團(tuán)隊(duì)提出了一種新的設(shè)計(jì)理念,即基于P-N協(xié)效阻燃的3D交聯(lián)復(fù)合GPE。通過引入磷烯、自主研發(fā)的阻燃劑(DPM)及其帶有的電負(fù)性功能團(tuán),策略性地調(diào)控聚合物骨架的分級(jí)結(jié)構(gòu),實(shí)現(xiàn)了Li+的雙重加速傳導(dǎo)和高效阻燃性能。開發(fā)的復(fù)合GPE具有較高的室溫Li+傳導(dǎo)率(1.263 mS cm-1,20 ℃),良好的氧化穩(wěn)定性(5.42 V vs. Li+/Li),并改善了Li+的傳輸能力(Li+遷移數(shù)達(dá)到0.53)。基于復(fù)合GPE的電池(LFP||Li、NCM||Li和LFP||石墨)在1 C倍率下表現(xiàn)出可優(yōu)異的可逆容量保持率和庫倫效率。研究進(jìn)一步通過分子軌道能級(jí)和密度泛函理論(DFT)計(jì)算,揭示了Li+與聚合物基體的相互作用機(jī)制。

上述研究成果以“3D hierarchical fireproof gel polymer electrolyte towards high-performance and comprehensive safety lithium-ion batteries”為題發(fā)表在化學(xué)工程領(lǐng)域知名期刊Chemical Engineering Journal上。論文第一作者為磷化工團(tuán)隊(duì)2020級(jí)博士研究生杜依柔,昆明理工大學(xué)化學(xué)工程學(xué)院為論文通訊單位。該研究工作得到了國家自然科學(xué)基金(22268025)和云南省基礎(chǔ)研究計(jì)劃項(xiàng)目(202201AT070115, 202101AU070012, 202201BE070001-031)的資助。
論文鏈接:https://doi.org/10.1016/j.cej.2023.146605