燃料電池具有能量密度高、環(huán)境友好等優(yōu)點(diǎn)，在便攜式電子設(shè)備等領(lǐng)域均展現(xiàn)出良好的應(yīng)用潛力，但其規(guī)模化應(yīng)用受制于催化劑成本高及活性與耐久性不足的關(guān)鍵瓶頸問題。因此，亟需研究高效率、穩(wěn)定且低成本的催化劑。

非貴金屬單原子Fe-N/C（Co-N/C）催化劑是最有前景的一類燃料電池催化劑，其活性位點(diǎn)為平面Fe-N₄（Co-N₄）配位結(jié)構(gòu)。由于Fe-N₄（Co-N₄）的TOF小于Pt，因此Fe-N/C（Co-N/C）的催化活性仍難以達(dá)到Pt催化劑的水平。調(diào)控單原子活性中心的配位結(jié)構(gòu)，以提高其TOF，是實(shí)現(xiàn)單原子催化劑性能提升的有效策略。基于此，本研究開發(fā)了一種單原子與單分子耦合策略，將含F(xiàn)e-N₄位點(diǎn)的FePc大環(huán)分子錨定在具有Co-N₄位點(diǎn)的單原子鈷催化劑（CoSAC）上，獲得表層Fe-N₄和次層Co-N₄疊排結(jié)構(gòu)的CoSAC@FePc。理論計(jì)算和實(shí)驗(yàn)研究證實(shí)，次層Co-N₄可以促使更多電子填充Fe活性中心的dz²軌道，弱化活性中心與中間產(chǎn)物的結(jié)合作用，從而降低反應(yīng)能壘，實(shí)現(xiàn)催化性能的提升。最后，將CoSAC@FePc作為陰極催化劑，構(gòu)建液態(tài)和固態(tài)鋅-空氣燃料電池，其實(shí)用性得到了驗(yàn)證。

CoSAC@FePc催化劑的制備及形貌結(jié)構(gòu)表征

上述研究以“Molecular Fe─N₄Moieties Coupled with Atomic Co─N₄Sites Toward Improved Oxygen Reduction Performance”為題，發(fā)表在材料科學(xué)領(lǐng)域權(quán)威Top期刊《Advanced Functional Materials》上。論文的第一作者為我院2021級(jí)碩士研究生謝鵬飛，通訊作者為李金成副教授、韓國科學(xué)技術(shù)院Kim教授及美國華盛頓州立大學(xué)丁世超博士。該研究工作得到了國家自然科學(xué)基金（52102046）、云南省優(yōu)青（202301AW070016）及云南省應(yīng)用基礎(chǔ)研究基金（202201AU070113）的資助。

論文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adfm.202314554