近日，昆明理工大學(xué)化工學(xué)院李坦博士與合作單位在鋰金屬電池研究領(lǐng)域取得重大突破。相關(guān)研究成果以“Li2ZrF6-based electrolytes for durable lithium metal batteries”為題發(fā)表在國際頂尖學(xué)術(shù)期刊《Nature》上。華南理工大學(xué)徐慶帥博士為論文第一作者，丘勇才、嚴(yán)克友教授領(lǐng)銜項(xiàng)目團(tuán)隊，嚴(yán)克友教授為通訊作者。昆明理工大學(xué)李坦博士、溫州大學(xué)居治金教授為共同第一作者，浙江工業(yè)大學(xué)陶新永教授、中國科學(xué)院物理研究所李泓研究員、北京航空航天大學(xué)郭林教授為共同通訊作者。本研究由國家自然科學(xué)基金、重點(diǎn)研發(fā)計劃及廣東省創(chuàng)新創(chuàng)業(yè)團(tuán)隊等多項(xiàng)基金資助完成。
研究背景
鋰金屬電池因其理論比容量高（3860 mAh/g）和極低的電化學(xué)還原電位（-3.04 V），被認(rèn)為是下一代高性能電池的核心技術(shù)。然而，商業(yè)化碳酸酯電解液與鋰金屬電極的兼容性較差，難以在負(fù)極表面形成穩(wěn)定的固態(tài)電解質(zhì)界面（SEI），導(dǎo)致鋰枝晶的生長，顯著影響電池的安全性與壽命。針對這一難題，本研究團(tuán)隊提出了構(gòu)建富含t-Li2ZrF6晶體的SEI新策略。
研究亮點(diǎn)
創(chuàng)新電解液設(shè)計：通過電壓驅(qū)動型電解液添加劑m-Li2ZrF6的解離釋放功能離子ZrF62?，在鋰金屬負(fù)極表面原位生成富含t-Li2ZrF6的SEI層。
理想SEI特性：t-Li2ZrF6-rich SEI具有高離子電導(dǎo)率、高電子絕緣性和高化學(xué)穩(wěn)定性，其表面豐富的親鋰位點(diǎn)能有效促進(jìn)鋰金屬的均勻沉積，抑制鋰枝晶形成。
優(yōu)異循環(huán)性能：使用m-Li2ZrF6添加劑的鋰金屬電池在超高電流密度和超高載量下，循環(huán)3000次后容量保持率仍達(dá)80%以上，展示了卓越的長循環(huán)穩(wěn)定性。
機(jī)制解析與性能驗(yàn)證
研究通過密度泛函理論（DFT）計算和實(shí)驗(yàn)表征揭示了t-Li2ZrF6晶體獨(dú)特的電子絕緣性、離子遷移特性和界面穩(wěn)定性。在實(shí)際電池測試中，E-Li2ZrF6-N電解液不僅能有效抑制SEI層的破損，還可動態(tài)修復(fù)界面缺陷，顯著提升全電池的倍率性能與循環(huán)壽命。
本研究為鋰金屬電池的實(shí)際應(yīng)用提供了新思路，為開發(fā)高安全性、高能量密度的新型儲能技術(shù)奠定了基礎(chǔ)。
論文鏈接：https://doi.org/10.1038/s41586-024-08294-z
