近日，化學(xué)工程學(xué)院生物質(zhì)化工團隊在光催化氧化提質(zhì)生物質(zhì)平臺分子方面取得創(chuàng)新突破，相關(guān)研究成果以“Understanding the Role of Dual Zinc and Indium Vacancies in ZnIn2S4for the Visible-Light-Driven Photocatalytic Air-Oxidation of 5?Hydroxymethylfurfural”為題發(fā)表在催化領(lǐng)域國際權(quán)威TOP學(xué)術(shù)期刊《ACS Catalysis》上。昆明理工大學(xué)化學(xué)工程學(xué)院為論文第一完成單位，學(xué)院2022級碩士研究生趙江華為論文第一作者，劉淮副教授和彭林才教授為論文通訊作者。
5-羥甲基糠醛（HMF）是一種重要的生物質(zhì)基平臺化合物，可以通過光催化選擇性氧化為附加值更高的2,5-呋喃二甲醛（DFF）。ZnIn2S4（ZIS）作為常見的光催化材料，被廣泛應(yīng)用于該反應(yīng)，但傳統(tǒng)的ZIS基催化劑光催化氧化HMF反應(yīng)活性較低。通過構(gòu)筑陽離子缺陷是提高ZIS光催化氧化反應(yīng)活性的有效方法，但由于陽離子空位形成能較高，有效構(gòu)建陽離子缺陷充滿挑戰(zhàn)。
基于此，本研究利用十六烷基三甲基氯化銨（CTAC）作為輔助劑，開發(fā)了一種簡單的水熱合成方法制備富含陽離子缺陷的ZIS催化劑（ZIS-5）。通過該方式，ZIS-5光催化反應(yīng)活性顯著提高，在可見光照射下，DFF得率可達92.0%，比原始ZIS高出3.6倍，且ZIS-5催化劑具有良好的底物擴展性能，對氧化多種生物質(zhì)基醇類制備醛類化合物均展現(xiàn)出優(yōu)異的催化活性。通過結(jié)合催化劑表征和密度泛函理論（DFT）計算證實：陽離子缺陷可以調(diào)控催化劑的電子結(jié)構(gòu)，增強了催化劑光生載流子的分離和遷移能力，使ZIS-5能夠更有效地活化氧氣，從而提高HMF的光催化氧化反應(yīng)活性。該研究為設(shè)計缺陷光催化劑以實現(xiàn)生物質(zhì)平臺分子的高效選擇性轉(zhuǎn)化提供了新思路。
上述研究工作得到了國家自然科學(xué)基金項目、云南省基礎(chǔ)研究計劃項目等的資助。
論文鏈接：https://doi.org/10.1021/acscatal.4c06911
