近日,昆明理工大學(xué)化學(xué)工程學(xué)院磷化工團(tuán)隊(duì)在黑磷催化回收廢棄塑料研究方面取得新進(jìn)展,相關(guān)成果以 “Effects of Conduction Band Edge Regulation on the Photoreforming Efficiency of Plastic Waste: Taking BPNS/TiO2 as a Photocatalyst” 為題發(fā)表在國(guó)際頂級(jí)催化期刊《ACS Catalysis》(影響因子13.1,一區(qū)TOP)上。

塑料污染已成為全球面臨的嚴(yán)峻挑戰(zhàn)。在不改變現(xiàn)有塑料生產(chǎn)和消費(fèi)模式的前提下,預(yù)計(jì)到2050年,塑料垃圾年產(chǎn)生量將超過(guò)1.21億噸。因此,將廢塑料回收為單體(CRM)或升級(jí)為高價(jià)值燃料、化學(xué)品和先進(jìn)材料的循環(huán)經(jīng)濟(jì)模式受到日益關(guān)注。然而,現(xiàn)有催化體系仍面臨效率不足和產(chǎn)物選擇性不可控的瓶頸。
在本研究中,團(tuán)隊(duì)首次構(gòu)建了黑磷納米片/二氧化鈦(BPNS/TiO2)異質(zhì)結(jié)光催化劑,利用黑磷可調(diào)控帶隙與高載流子遷移率的優(yōu)勢(shì),實(shí)現(xiàn)了對(duì)聚對(duì)苯二甲酸乙二醇酯(PET)等典型塑料的高效光重整。在模擬太陽(yáng)光照射下,該催化劑實(shí)現(xiàn)了高達(dá)80%的PET降解率,并伴隨高效產(chǎn)氫(345.2 μmol g-1 h-1),展現(xiàn)出綠色、低能耗的塑料回收與能源轉(zhuǎn)化潛力。值得一提的是,通過(guò)黑磷烯的帶隙調(diào)控,研究首次建立了光催化劑導(dǎo)帶電位(ECB)與產(chǎn)物選擇性(CO、H2、CO2)的關(guān)系,為塑料廢棄物光轉(zhuǎn)化催化劑的理性設(shè)計(jì)提供了新路徑。同時(shí),研究揭示了常見(jiàn)添加劑對(duì)降解效率的影響:光穩(wěn)定劑會(huì)顯著降低降解率,而增塑劑則通過(guò)提升分子鏈運(yùn)動(dòng)性促進(jìn)降解。進(jìn)一步研究表明,該催化體系對(duì)聚乙烯(PE)、聚苯乙烯(PS)及聚氯乙烯(PVC)等塑料同樣具有催化降解與產(chǎn)物調(diào)控能力,應(yīng)用前景廣闊。

該研究工作得到國(guó)家自然科學(xué)基金、云南省磷化工節(jié)能與新材料重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室、云南省環(huán)境友好高分子聯(lián)合實(shí)驗(yàn)室、云南省重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃項(xiàng)目、云南省高校磷化工重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室以及云南省教育廳可降解塑料工程研究中心等的資助。昆明理工大學(xué)化學(xué)工程學(xué)院為論文第一署名單位,實(shí)驗(yàn)室吳楓老師和謝德龍教授為論文共同通訊作者,碩士生謝海龍為論文的第一作者。
論文鏈接:https://doi.org/10.1021/acscatal.5c03810