近日，化學(xué)工程學(xué)院磷化工團(tuán)隊(duì)聯(lián)合中石化北京石油化工科學(xué)研究院舒興田院士團(tuán)隊(duì)圍繞含磷分子篩催化劑設(shè)計(jì)的最新研究成果“Reinforcement and reconfiguration of framework Al in P@ZSM-5 zeolite via in-situ phosphating strategy for efficient methanol-to-propylene”在環(huán)境和能源催化領(lǐng)域著名學(xué)術(shù)期刊Applied Catalysis B: Environment and Energy（IF=22.1）發(fā)表。我院與石科院聯(lián)合培養(yǎng)博士研究生張宜民為論文第一作者，祖運(yùn)副教授和梅毅教授為共同通訊作者。
工業(yè)上重要的H-ZSM-5分子篩的磷化不僅可以調(diào)變分子篩的酸性和骨架穩(wěn)定性，而且還可以優(yōu)化產(chǎn)物在多相催化中的分布。但現(xiàn)有磷化策略面臨著磷分散差、利用率低，以及與骨架鋁相互作用機(jī)制不明確等問題。因此，亟待研發(fā)一種新的磷改性方法用于穩(wěn)定ZSM-5分子篩骨架鋁，以提高磷原子經(jīng)濟(jì)性。
基于此，磷化工團(tuán)隊(duì)首次成功設(shè)計(jì)合成出四丙基氫氧化鏻模板劑，并被證實(shí)為MFI型分子篩有機(jī)模板劑庫的新成員。采用此模板劑開辟了在無鈉體系中一步定制合成P@ZSM-5分子篩的新嘗試。合成的P@ZSM-5分子篩在經(jīng)過空氣焙燒后，形成了由磷鋁相互作用產(chǎn)生的四配位雙齒PIV-O2-AlIV結(jié)構(gòu)，并均勻分散于分子篩孔道中。令人欣喜的是，這種新結(jié)構(gòu)賦予了P@ZSM-5分子篩優(yōu)異水熱穩(wěn)定性，并強(qiáng)化了Br?nsted酸酸性。甲醇制丙烯試驗(yàn)表明，直接合成的P@ZSM-5沸石分子篩展現(xiàn)出令人羨慕的丙烯選擇性（60.4%）和超長(zhǎng)的催化壽命（180h，WHSV=1h-1）。含磷模板的新穎設(shè)計(jì)理念為含磷分子篩催化劑的生產(chǎn)模式開辟了一條新途徑，并在未來促進(jìn)對(duì)“磷-分子篩”化學(xué)的理解。
上述研究工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金（22362019，22068019）、云南省基礎(chǔ)研究項(xiàng)目基金（202301AT070445，202101BE070001-031）、云南省重大專項(xiàng)（202202AG050001）、云南省“興滇英才支持計(jì)劃”青年人才專項(xiàng)以及云南省磷化工節(jié)能與新材料重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室平臺(tái)的資助。
論文鏈接：https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2024.124292
