近日，昆明理工大學化學工程學院羅永明教授、何德東教授在丙烷脫氫制丙烯研究方面取得重要進展，相關成果以“Modifying the Charge-Density of Tetrahedral Cobalt(II) Centers through Carbon-Layer Modulation Promotes C-H Activation in the Propane Dehydrogenation Reaction (PDH)”為題，發(fā)表在國際化學頂級期刊《Angewandte Chemie International Edition》上。何德東教授和羅永明教授為論文共同通訊作者。

近年來，丙烷直接脫氫（PDH）反應被認為是最有前景的丙烯生產工藝之一，基于頁巖氣資源稟賦，云南省發(fā)展和改革委員會等多部門在《云南省新材料產業(yè)發(fā)展三年行動（2022-2024年）》中將丙烷脫氫催化劑的研發(fā)明確為重點任務之一。在PDH反應中，碳-金屬結合能通常被認為是預測烷烴活化過程中碳氫鍵吸附能的描述符，并且與金屬的d帶中心相關。基于此，羅永明教授和何德東教授團隊巧妙利用一氧化碳在金屬鈷上的歧化反應及其原位產生的碳層來調控活性Co(II)的電荷密度。相關實驗和理論計算結果表明，預沉積的碳層降低了四面體Co(II)的電子密度，使其d帶中心更接近費米能級，有利于丙烷脫氫反應中速控步驟C-H的活化。本研究為碳物種調控活性金屬的電子環(huán)境和開發(fā)高性能鈷基PDH催化劑的研究提供了新的學術視角，是羅永明教授和何德東教授團隊繼Nat. Commun., 14, 100, 2023后的又一項重要研究成果。

昆明理工大學為論文的第一和唯一通訊單位，該項研究工作得到了國家自然科學基金（重點/青年/地區(qū)），云南省基礎研究基金等項目以及云南省創(chuàng)新團隊、省高校重點實驗室等平臺的資助。

原文鏈接: https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202408391