近日,化學(xué)工程學(xué)院礦業(yè)固廢高值資源化利用團(tuán)隊(duì)在鈷單原子催化劑制備及活化PMS高效降解處理抗生素污染水體方面取得重要研究進(jìn)展。研究成果以“Morphology-coordination dual engineering in cobalt single-atom catalysts: Steering peroxymonosulfate activation into selective 1O2 generation for efficient antibiotic degradation”為題,發(fā)表于環(huán)境與能源領(lǐng)域國(guó)際權(quán)威TOP期刊《Applied Catalysis B: Environment and Energy》(影響因子IF=21.1)。昆明理工大學(xué)化學(xué)工程學(xué)院為論文第一完成單位。我院2022級(jí)碩士研究生李文豪和蔡秀楠講師為共同第一作者,蔡秀楠講師、周新濤教授以及北京工業(yè)大學(xué)鄧積光教授為共同通訊作者。

日益加劇的抗生素污染已成為全球水環(huán)境治理的重大挑戰(zhàn)與研究熱點(diǎn)。基于過一硫酸鹽(PMS)的高級(jí)氧化技術(shù),因能夠通過產(chǎn)生活性氧物種(ROS)高效降解有機(jī)污染物而備受關(guān)注。在多種ROS中,單線態(tài)氧(1O2)因其具有適中的氧化還原電位(2.2 V vs. NHE)、較強(qiáng)的親電性以及對(duì)富電子污染物的優(yōu)異選擇性降解性能,被視為理想的降解介質(zhì)。然而,傳統(tǒng)催化劑普遍存在活性位點(diǎn)有限、自由基產(chǎn)生速率緩慢等瓶頸。盡管單原子催化劑(SACs)憑借高的原子利用率展示出潛在優(yōu)勢(shì),但仍面臨金屬原子易團(tuán)聚、1O2選擇性偏低等難題,嚴(yán)重限制了其在實(shí)際水體修復(fù)中的推廣應(yīng)用。面對(duì)2025年全球抗生素污染物排放量持續(xù)攀升的嚴(yán)峻趨勢(shì),亟需開發(fā)能夠高效且高選擇性活化PMS的新型催化材料,以應(yīng)對(duì)水環(huán)境污染控制的迫切需求。

團(tuán)隊(duì)創(chuàng)新性地提出了一種自組裝束縛策略,成功構(gòu)建了高效PMS活化單原子催化劑Co-N3B1。該策略通過將鈷單原子錨定于硼摻雜碳氮化物載體,實(shí)現(xiàn)了從塊體到空心管的結(jié)構(gòu)重構(gòu),顯著增加了PMS吸附位點(diǎn);同時(shí)利用配位工程優(yōu)化鈷中心的電子結(jié)構(gòu),構(gòu)建出高選擇性的活性位點(diǎn)。得益于硼原子的協(xié)同作用,催化劑在降解四環(huán)素鹽酸鹽時(shí)表現(xiàn)出優(yōu)異性能,反應(yīng)速率常數(shù)達(dá) 1.337 min?1,1O2選擇性高達(dá)98.55%。此外,該催化劑對(duì)多種抗生素均展現(xiàn)出廣譜降解能力,去除率超過90%,循環(huán)使用10次后仍保持97.7%以上的效率,并具有極低的金屬溶出量,展現(xiàn)出良好的穩(wěn)定性。該研究為環(huán)境修復(fù)中實(shí)現(xiàn)活性物種的精準(zhǔn)調(diào)控提供了新的普適性策略。
以上研究工作得到國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目(22466024)、云南省基礎(chǔ)研究計(jì)劃項(xiàng)目(202501AU070157)、云南省興滇英才支持計(jì)劃青年項(xiàng)目(YNWR-QNBJ-2020–063)的資助。
論文鏈接:https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2025.125933