近日，昆明理工大學(xué)化學(xué)工程學(xué)院林資源高效轉(zhuǎn)化與利用創(chuàng)新團(tuán)隊(duì)在二氧化碳還原（CO2RR）催化劑研究領(lǐng)域取得重要進(jìn)展，相關(guān)成果以“Pulsed Electrocatalysis on SnO2 Electrodes for Boosting Formate Selectivity and Activity during CO2 Electroreduction”為題發(fā)表在材料科學(xué)領(lǐng)域頂級期刊《Advanced Functional Materials》（IF=19.0）上。昆明理工大學(xué)化學(xué)工程學(xué)院為論文第一完成單位，我院2023級碩士研究生楊一航為論文第一作者，陜紹云教授和姚凱利老師為論文共同通訊作者。

隨著二氧化碳（CO2）濃度的持續(xù)升高，其對全球環(huán)境的負(fù)面影響日益凸顯。電化學(xué)二氧化碳還原反應(yīng)（CO2RR）作為一種綠色轉(zhuǎn)化途徑，能夠?qū)?CO2 轉(zhuǎn)化為高附加值化學(xué)品，因而受到廣泛關(guān)注。在 CO2RR 中，催化劑的性能在很大程度上決定了整個系統(tǒng)的產(chǎn)物選擇性、能量效率與長期穩(wěn)定性。例如，SnO2 因其出色的析氫反應(yīng)抑制能力，被認(rèn)為是高效制備甲酸鹽的優(yōu)良催化劑。然而，在 CO2RR 反應(yīng)過程中，SnO2容易發(fā)生自還原生成Sn，導(dǎo)致其催化活性與選擇性顯著衰減。因此，開發(fā)兼具高選擇性與高活性的Sn基催化劑，對于推動 CO2RR 技術(shù)的實(shí)際應(yīng)用具有重要意義。

針對這一挑戰(zhàn)，本研究創(chuàng)新性地提出利用脈沖電催化調(diào)控策略，對SnO2施加交替的還原和氧化電位，維持 SnO2 高氧化價態(tài)的同時誘導(dǎo)氧空位的產(chǎn)生。原位光譜和理論計(jì)算研究表明高價態(tài)的Sn物種有利于促進(jìn) CO2 的活化，氧空位能夠誘導(dǎo)表面產(chǎn)生適度的*OH物種，進(jìn)一步顯著降低 *OCHO 關(guān)鍵中間體的形成能壘。因此，脈沖誘導(dǎo)形成的Sn基催化劑在工業(yè)級電流密度下獲得了優(yōu)異的甲酸鹽法拉第效率（600 mA/cm2，F(xiàn)E=90%），遠(yuǎn)高于純Sn催化劑（100 mA/cm2，F(xiàn)E=81%）。論文DOI：10.1002/adfm.202425346。

該工作得到了國家自然科學(xué)基金、云南省基礎(chǔ)研究面上項(xiàng)目、云南省興滇英才支持計(jì)劃產(chǎn)業(yè)創(chuàng)新人才項(xiàng)目、云南省興滇英才支持計(jì)劃青年人才項(xiàng)目的資助。